závěrElektrodynamika v pevných látkách
Úvod do praktika
Outline
• Propagace elektromagnetické vlny dielektrickým prostředím
– Dielektrická funkce a optická vodivost
– Fresnelovy amplitudy na rozhraní s izotropním a anizotropním materiálem
– Kramersovy-Kronigovy relace
• Techniky experimentálního určení optické odezvy
– Propustnost
– Odrazivost
– Ellipsometrie
• Modelování dielektrické funkce
• Lorentzova a Drudeova formule
• Cauchy, Sellmaier
• Complex Lorenzian
• Gaussův a Voigtův model
• Tauc-Lorentz model
• Critical point model (Rove, Aspnes)
• Herzinger-Johs model of critical points
Co chceme určit: dielektrická funkce
definice:
(P- polarizace, hustota dipólového momentu
vztah k elektrické indukci:
Index lomu jako podíl
fázových rychlostí:
na optických
frekvencích je
.1,0  k
index
absorpce
)(
)(
1)(
0 


E
P
+=
určení optické vodivosti
reálná část vodivosti - absorpce
elmag. vlny na jednotku frekvence:
sumační pravidlo:
Optická vodivost
Optická vodivost je velmi vhodná kvantita jak obecně, tak zvláště pro vodiče, kde v
limitě pro nulové frekvence odpovídá DC měrné vodivosti.
Ze sumačního pravidla se dá vyjádřit effektivní
počet nábojů v objemu V (typicky elementární
buňka odpovídající absorci mezi určitými
frekvencemi (m0 je efektivní hmotnost)
průchod elmag. vlny rozhraním
Snellův zákon:
Fresnelovy koeficienty:
reflexe a transmise na vrstvě na substrátu
• je třeba sečíst všechny reflexe uvnitř vzorku
• v případě tenké vrstvy (koherentní
superpozice) sčítáme el. pole, v opačném
případě intenzity záření
pro koherentní interference dostáváme:
(viz např. Azzam Bashara, Ellipsometry and polarized light)

Et
d
okolí (0) film (1) substrát (2)


vrstva
NIR-UV příklad 1: SiO2 vrstva na Si
• fitováno modelem izolující vrstvy (Cauchy model) na Si substrátu d=659 ± 0.8nm
• relativně tlustá vrstva, spektrum obsahuje několik interferečních maxim, velmi dobře
definovaný fit, malá chyba tloušťky
Generated and Experimental
Photon Energy (eV)
0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0
indegrees
0
20
40
60
80
100
Model Fit
Exp E 40°
Exp E 50°
Exp E 60°
Exp E 70°
Exp E 80°
maxima díky interferencím
závěrAnisotropy
Fresnell coefficients for the case of orthorombic symmetry
Where Ntx,y,z is the index of refraction of the medium along the x,y, and z axis
• Ways how to determine the orthorhombic dielectric functions x, y, z,
• Measure polarized reflectivity (transmission) along the x,y,z direction and perform KK
transform or analysis with KK consistent model
• Measure ellipsometry long all three axis. The three dielectric functions are then
entagnled together since ellipsometry measurements are performed at obique angle.
The above equations have to be used and numerically solved.
• In case of out of plane anisotropy and ellipsometry: even at one angle of incidence
(e.g. in case of thin films) the response contains both: in and out of plane response.
Surprisingly, even from one angle and using KK model, the two dielectric functions can
be determined.
Odrazivost polonekonečného vzorku
• polonekonečným vzorkem myslíme vzorek tlustší než hloubka průniku, nebo
vzorek se zdrsněnou zadní stranou, která rozptyluje záření tak účinně, že se
nedostane do detektoru.
• často se měří při téměř kolmém dopadu (uhel dopadu < 10st.), kde cos(uhel
dopadu)~1 a pak
• měřením R ztrácíme informaci o fázi odrazivosti
• odrazivost citlivá pouze na k řádově srovnatelné s n, tedy typicky k>0.01, tedy
silné absorpční procesy
• vzorek optickou stranou dolů leží na clonce
• clonka zajišťuje stejnou pozici vzoru a reference
Kramersovy-Kronigovy relace
Integrální vztahy mezi reálnou a
imaginární částí odezvové funkce.
Při znalosti jedné z částí v celém oboru
frekvencí (0-nekonečno) lze dopočítat
druhou část. Pro odvození viz Kittel.
Předpokládá se pouze kauzalita.
Tyto vztahy lze také vyjádřit pro
logaritmus odrazivosti a její
fázi, resp. pro
Z (experimentálně) změřené
odrazivosti lze dopočítat fázi, a z
nich pak komplexní dielektrickou
funkci
• Z (experimentálně) změřené odrazivosti lze dopočítat fázi, a z nich pak komplexní
dielektrickou funkci. Je nutno však použít extrapolace nad a pod měřený rozsah.
Typicky jsou založeny na Drude-Lorenzově modelu. Mohou (a typicky to dělají)
však zanést systematické chyby do integrálu i v rámci měřeného rozsahu
Odečtení pólu pro snadnou
numerickou integraci
12
používané veličiny a jednotky ve spektroskopii
Veličiny a jejich jednotky
vlnová délka l, jednotka typicky nm pro VIS
energie E: jednotka typicky eV, meV
vlnočet n: počet elmag. vln na jeden centimetr
jednotka: cm-1
frekvence f: Hz, MHz, THz
Příklad aplikace Kramersových Kronigových relací na
reflektivitu křemíku
• Drude-Lorentzův model je KK konzistentní (je odvozený z pohybových rovnic).
• Proto fitování Drude-Lorentzovým modelem je v podstatě aplikace KK relací.
• Při limitně velkém počtu oscilátorů (na každý frekvenční bod jeden oscilátor) je to
přesná aplikace KK relací (tzv. variational-dielectric function), viz. A. B. Kuzmenko,
Rev. Sci. Instr. 76, 083108 (2005).
0 4 8 12 16
0.0
0.3
0.6
R
E [eV]
DATA_B
rfit_R
Fit Lorenztovýma
oscilátorama pro získání
extrapolací
Si krystalický
Extrapolace do nižších a vyšších
energií získáme pomocí fitu
Lorenzovýma oscilátorama
(červená)
• srovnání optických konstant (n a k) získaných z KK odrazivosti a z elipsometrie
• rozdíly jsou způsobené absencí přesné informace o odrazivosti na vyšších energiích
• přesné optické konstanty bez použití extrapolací získáme z elisometrie
0 1 2 3 4 5 6 7
0
1
2
3
4
5
6
7
KK reflexe
+ Lorentz extrap.
Elli
n
eV
N1KK_B
SiJAW2_n
Elli
KK reflexe
+ Lorentz extrap.
0 1 2 3 4 5 6 7
0
1
2
3
4
5
6
k
eV
N2KK_B
SiJAW2_k
Princip elipsometrie
Měřené veličiny v elipsometrii:
• úhel pootočení elipsy 
• elipticita D
=> n,k nebo 1, 2
bez dalších předpokladů
• Elipsometrie je de facto interferenční experiment s komponentou elektrického
pole rovnoběžnou (p) a kolmou (s) k rovině dopadu.
polarizátory
Our experimental equipment thanks to CEITEC
Woollam VASE, NIR-UV range
He closed-cycle cryostat 7-400 K
Woollam IR-VASE, mid infrared range
far-infrared (50-700 cm-1) ellipsometer
Equilibrium ellipsometry at CEITEC Nano
16
+ = in
základní rovnice elipsometrie
Definice elipsometrických úhlů  a D:
Fresnelovy koeficienty:
Snellůlv zákon:
Index lomu okolí: Index lomu vzorku:
Inverzí výše uvedených rovnic obdržíme v případě polonekonečného izotropního
vzorku explicitní analytický výraz pro dielektrickou funkci (jak její reálnou tak i
imaginární část):
shrnuto: ze dvou měřených veličin  a D určíme dvě veličiny 1 a 2
Brewsterův úhel a citlivost elipsometrie
Elipsometrie měří poměr mezi rp a
rs, které se nejvíc liší blízko tzv.
Brewsterova úhlu
Jelikož přesně na Brewsterově úhlu v
případě izolátorů je =0, je ideální
měřit na úhlů dopadu pod, nebo/a
nad ním.
• U materiálů s vysokým indexem lomu je třeba jít k velkým úhlům dopadu, např.
kovové materiály zvlášť v infračervené oblasti (80 až 85 st.), což zvyšuje nároky
na kvalitu (rovnoběžnost) svazku.
• Při velké divergenci svazku je možno numericky sčítat přes různé úhly dopadu
a tak ji korigovat, přirozeně je třeba se snažit tyto efekty mít malé jak jen to jde.
rozhraní vzduch – sklo
zdroj Fujiwara
Zvykáme si na  a D
Vlastnosti :
•  je mírou pootočení roviny polarizace po:
odrazu. Při polarizátoru P=45o je hodnota 
přímo výsledný úhel polarizace od s složky.
• na Brewsterově úhlu je  =0. V tomto bodě
není elipsometrie citlivá, je lepší měřit v blízkosti
nad a pod Brewsterovým úhlem.
• objemové izotropní materiály mají  mezi 0 a
45o.
•  blízko 45o mají materiály s velkou odrazivostí
pod Brewsterovým úhlem, typicky kovy
• hodnoty nad 45o se objevují na vrstvách
případně na anizotropních objemových vzorcích
Vlastnosti D:
• na izolujících materiálech je D=0 (nad
Brewsterovým úhlem) nebo 180o (pod
Brewsterovým úhlem)
rozhraní vzduch – sklo
zdroj: Fujiwara
Elipsometrické konfigurace
• rotační analyzátor (polarizátor)
• rotační analyzátor (polarizátor) s
fixním kompenzátorem
• rotační kompenzátor
zdroj: Fugiwara, Spectroscopic ellipsometry
Princip elipsometrie s rotačním analyzátorem (PSA)
Jak experimentálně určit  a D?
Pro určitou pozici prvního polarizátoru (zkráceně polarizátoru) měříme závislost
intenzity na pozici A druhého polarizátoru (analyzátoru). Závislost je harmonická
funkce s periodou 180 stupňů:
Lze ukázat, že propagace elektrického pole konfigurací PSA dává na detektoru
Jelikož pouze inzenzita záření je měřena, dostáváme
Vyřešením rovnosti Iexp=I, dostáváme
Z elipsometrie s rotačním analyzátorem (polaryzátorem) určíme tan, tedy  v
celém intervalu, ale „pouze“ cosD , tedy D pouze v intervalu 0-180o s tím, že v
polohách blízko 0 a 180o je citlivost na D limitně malá.
Elipsometr s kompenzátorem (čtvrt-vlnovou destičkou)
• Fixní kompenzátor umožňuje posunout hodnotu D ze slabých míst - 0 nebo 180o. Toto
je užitečné při měření izolátorů nebo naopak kovů, kde D je blízko 0 nebo 180o.
D kompenzátoru se jednoduše od naměřených dat odečte. Slabá místa se ovšem
pouze přesunou do jiných hodnot D.
•Ideální metoda měření je ovšem v situaci, kdy můžeme naměřit několik spekter s
různou hodnotou retardace, která eliminuje slabá místa úplně. Jedná se o tzv.
elipsometrii s rotačním (proměnným) kompenzátorem. Touto metodou lze získat hodnotu
D v celém rozsahu 0-360o s vysokou přesností. Navíc je možno určit stupeň
depolarizace světla odraženého od vzorku.
Depolarizace
•Pouze s polarizátorem stupeň depolarizace nelze určit. Např. úplně depolarizované
světlo nelze odlišit od kruhově polarizovaného. Čtvrtvlnová destička převede kruhově
polarizované světlo na lineárně polarizované. Tuto změnu již detekuji rotujícím
polarizátorem. Depolarizované světlo po průchodu kompenzátorem bude opět
depolarizované.
• Depolarizace vzniká nekoherentním interferencí vln. Např. nehomogenní vrstva
generuje depolarizaci, případně odrazy na příliš tlusté vrstvě (substrátu). Depolarizaci
lze v principu zahrnout do modelu pomocí Stokesových vektorů a tyto jevy kvantifikovat.
zdroj: Fugiwara, Spectroscopic
ellipsometry
• optické konstanty obdržené inverzí  a D s
předpokladem polonekonečného vzorku
(pseudo optické konstanty)
• nezávislost na úhlu demonstruje, že různé
úhly neobsahují novou informaci
1 2 3 4 5 6 7
0
5
10
15
20
25
30
35
70
o
60
o
50
o

E [eV]
80
o
1 2 3 4 5 6 7
0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
80
o
70
o
60
o
D
E [eV]
SrTiO3
, d=0.5mm drsná záda
50
o
1 2 3 4 5 6 7
0
2
4
6
8
10
12
2
E [eV]
50
o
60
o
70
o
SrTiO3
(přímé) mezipásové
přechody
1
70
o
(nejblíže
Brewsterově úhlu) má
nejmenší šum
Mezipásové přechody na SrTiO3 (kubický krystal, opticky izotropní)
data z elipsometru s rotačním analyzátorem
1 2 3 4 5 6 7
0.01
0.1
1
E [eV]
hloubkaprůniku[m]
1 2 3 4 5 6 7
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
propustnost
T_T
propustnost oboustranně leštěného vzorku, 500 m tloušťka
hloubka průniku v
oblasti mezipásových
přechodů ~20-30 nm
hloubka průniku v
zakázaném pásu 1 m?
nekompatibilní s
transmisí na 500 m
vzorku.
modelování drsnosti povrchu
• drsnost (mnohem menší než vlnová délka) je potřeba vzít v úvahu modelováním.
Nejjednodušší způsob je pomocí teorie efektivního prostředí.
• teorie efektivního prostředí se pokouší vypočítat (efektivní) dielektrickou funkci
prostředí složeného ze dvou komponent s dielektrickou funkcí 1 a 2. Jelikož se
jedná o aproximativní výpočty, existuje několik přístupů. Nejznámější jsou
Bruggemanův model a Maxwell-Garnetova formule.
• Pro modelování drsnosti se nejvíce hodí Bruggemanova formule
• N.. počet komponent,
nejjednodušší případ N=2
• fj… objemový podíl komponenty
více informací o teoriích efektivního prostředí: A. Sihvola, electromagnetic mixing fomulas and applications, 1999
1 2 3 4 5 6 7
1E-5
1E-4
1E-3
0.01
0.1
1
imaginárníčástindexulomuk
E [eV]
k bez započtené
drsnosti (pseudo k)
k obdrženo korekcí na povrchovou
drsnost s tlouš•kou 2.2nm
obdrženo korekcí na drsnost a
doplněno transmisí
• pomocí korekce na drsnost povrchu lze obdržet již reálné hodnoty k v oblasti
zakázaného pásu
• tyto hodnoty lze velmi zpřesnit, pokud se navíc započte i propustnost materiálu
(citlivost na malé hodnoty k oproti reflexním metodám)
• v oblasti zakázaného pásu (pod 3 eV) by měla D být nula nebo 180 st., jelikož jsou
Fresnelovy koeficienty reálné
• D má hodnoty v této oblasti až 20 stupňů, což je způsobeno právě povrchovou
drsností cca 2 nm.
• Toto dává představu o citlivosti elipsometrie. Jelikož D se standardně měří s přesností
na 1 stupeň až 0.1 stupně, elipsometrie je v principu citlivá na vrstvy tlusté v řádu
desetin nanometru.
1 2 3 4 5 6 7
0
20
40
60
80
100
120
140
160
D
E [eV]
Mezipásový přechod 3.08 eV
oblast zakázaného pásu
SrTiO3
Our experimental equipment thanks to CEITEC
Models of dielectric function
• Cauchy
• Sellmaier
• Complex Lorenzian
• Tauc-Lorentz
• Critical point
• Jak reflexní tak ellipsometrická data lze modelovat dvěma způsoby
– „bod-po-bodu“ (point-by-point), kdy každý frekvenční bod je zpracováván nezávisle na
ostatních a jsou určeny obě části komplexní dielektrické funkce
– Modelování funkcí, která je Kramersovsky-Kronigovsky (KK) konzistentní
• Fit bod-po-bodu zjevně umožňuje zobrazit data v co nejpůvodnější podobě, např. včetně
šumu apod. A pro tyto účely se také používá.
– V případě elipsometrie na isotropním materiálu se z  a D vypočítá reálná a imag.
část diel. funkce. Principiálně nemusí být KK konzistentní
– V případě odrazivosti je nutno použít KK relace.
• Modelování pomocí KK konzistentního modelu (např. Lorentzův, Gausův, Tauc-Lorentzův)
– Obdržená dielektrická funkce je KK konzistentní
– Použitím relativně malého množství členů (oscilátorů) je možno udělat vhled do
spektrální závislosti odezvové funkce, např. odlišit vodivostní odezvu od
mezipásových přechodů, spočíst koncentraci z plasmové frekvence apod.
• Ve výzkumu je často použito obou přístupů. O toto se také budeme snažit v tomto praktiku…
• V případě elipsometrie je možno také udělat kompromis, tzn. model bod po bodu, který je ale
KK konzistentní (tzv. Variational dielectric function, viz A. Kuzmenko , Rev. Sci. Instr. 76,
083108 (2005).
Modelování pod-po-bodu vs s KK modelem
0 1 2
-5
0
5
10
x0
0
Im x0
Re x0
Newtonova rovnice harmonicky buzeného mechanického oscilátoru:
Řešení:
polarizace je hustota dipólového momentu
z definice dielektrické funkce:
plasmová frekvence:
n: koncentrace
příspěvek vysokofrekvenčních přechodů lze nejhruběji aproximovat konstantou:
• dielektrická fukce nezávislých
Lorentzových oscilátorů. Typicky dobře
funguje pro fonony. Drudeův model kovů
dostaneme dosazením 0=0
Lorentzův oscilátor
 −−
+=+=
j jj
jpl
E
P





i
1
)(
)(
1)( 22
,0
2
,
0
ukázka: IČ Reflektivita LiF
0 200 400 600 800 1000 1200
-80
-60
-40
-20
0
20
40
60
80
100
120
1

wavenumber [cm
-1
]
extrapolace e(0)=8.8
tabulkova hodnota e(0) určená
z kvazistatického měření= 9.0 [wiki]
2
0 200 400 600 800 1000 1200
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
R
wavenumber [cm
-1
]
data FIR
data MIR
fit
LiF parametry fononu
0
= 304.8 cm
-1
p
= 792 cm
-1
 = 12.6
eps_inf=1.90
wiki eps1(vis)=1.96
jednofononová
absorpce
dvoufononová
absorpce
Drudeova formule
• odezvu volných nosičů náboje
získáme pro 0=0
)i(
)(
2



+
−= 
pl
plasmová frekvence *
0
2
m
nq
pl

 =
závisí na koncentraci nositelů n a
na jejich efektivní hmotnosti m*
1 prochází nulou (pro  ~0) pro

=


 pl
pro je to přímo pl. Na této frekvenci
se v látce propaguje longitudinální plasmon,
proto se této frekvenci říká plasmová.
1=
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000
-40
-20
0
20
40
60
=350 cm
-1
ellipsomertic data
Drude model2

wavenumber [cm
-1
]
1
pl
=3642 cm
-1
=> n=2.7 x 10
19
cm
-3
Example on n-doped silicon:
Nicméně, dielektrická funkce vodiče
diverguje pro nulovou frekvenci, je tedy
lepší použít optickou vodivost
Optical response of the Drude model
The real part of optical conductivity
is the absorption per unit of frequency
absorption sum rule:
)i(
)(
2



+
−= 
pl
*
0
2
m
nq
pl

 =
Drude model
0.0 0.5 1.0
0
500
1000
1500
2000
3
2
1
and plasma frequency
hpl
[eV]=
1
[
-1
cm
-1
]
E [eV]
Drude model with
broadening h=0.2 eV
0
0.0 0.5 1.0
-60
-40
-20
0
3
2
1
0
1
E [eV]
Optical conductivity
• v obecnosti jsou příspěvky do dielektrické
funkce aditivní, tedy se můžou sčítat různé
oscilátory, Drudeův příspěvek atp.
Fugiwara Spectroscopy ellipsometry princ.
Our experimental equipment thanks to CEITEC
Cauchy and Sellmaier model
• Models of dispersion in the transparent region
• Sellmaier model is given by the Lorentz model with
zero broadening
• Usually one or two oscillators at higher energy then
measurement range work very well
• Cauchy model is the development of the Sellmaier
model at long wavelengths for index of refraction:
• It is only an approximation, but it is often used in the
literature because of its simplicity
• v případě interakce oscilátorů skrze polohu (typický příklad spřažených oscilátorů z
mechaniky) dostaneme jen sadu neinteragujících zobecněných oscilátorů
• v přípdě interakce oscilátorů skrze člen rychlostí obržíme oscilátory s komplexní
plasmovou frekvencí (oscilátorovou silou), viz např. J. Humlíček, PRB 61, 14554
(2000)
• aby dielektrická fuknce byla Kramersově-Kronigovsky konzistentní, je potřeba aby
• z tohoto důvodu je c násobeno frekvencí
• na vyšších frekvencích než 0j musí () klesat jako 1/2, aby byla KK konzistentní
také vodivost
• z tohoto důvodu
Lorentzův oscilátor s komplexní plasmovou frekvencí
nabírání komplexní fáze v Lorenzově oscilátoru
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10

wavenumber [cm
-1
]
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10

wavenumber [cm
-1
]
100 0
90 20
50 70
0 100
pl
c
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6

wavenumber [cm
-1
]
wpl100wc0_e1Fit
wpl89wcm20_e1Fit
wpl70wcm50_e1Fit
wpl0wcm100_e1Fit
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10

wavenumber [cm
-1
]
100 0
90 -20
50 -70
0 -100
pl
c
• simulace pro 0=100, =10
• při zvětšování imaginární části plasmové frekvence odpovídá míchání reálné a
imaginární části standardního Lorenztova oscilátoru
• nebezpečí nefyzikálních výsledků při špatném zacházení (negativní 2)
Gaussův oscilátor
• symetricky vzatá gausovka aby
(-)=*(-)
• imaginární část je třeba dopočítat
pomocí Kramersových –
Kronigových relací. Tato funkce je
neanalytická, je třeba jí počítat
numericky.
• Gaussův oscilátor je možno chápat jako odezva vibrace náhodného prostředí, kde
intisická Lorentzova šířka je mnohem menší než Gaussovská. Pokud jsou šířky
srovnatelné, je potřeba použít Voitův profil (Gauss-Lorentzův profil)
Gaussův oscilátorzdroj: Woollam intro
• Gaussův oscilátor je možno používat zcela fenomenologicky, např. pro fitování
mezipásových přechodů, které nemají nic do činění ani s Lorentzovkama, ani s
Gaussovkama. S Gaussovkama se v tomto případě lépe pracuje, protože rychleji mizí
dále od rezonance (Lorentzoka má delší „ ocas“)
Voightův oscilátor
•Voigtův profil je dán konvolucí mezi Gaussovským a Lorentzovským profilem. Je to
neanalytická funkce, kterou je potřeba počítat numericky, viz např. J. Humlíček JQSRT 27, 437
(1982), a (1972), dohromady 450 citací
• Získáme tím také KK sdruženou imaginární část.
• Umožňuje modelovat např. fonony v materiálech s náhodnými defekty, kde se
uplatňuje jak Lorentzovské, tak gausovské rošíření
• implementován v
• Gnuplot
• numpy
Je možno vyjádřit jako reálnou část komplexní probability function
závěrTauc-Lorentz model
Jellison and Modine , APL, 69, 371 (1996)
The imaginary part is obtained by KK relations and can be expressed analytically ☺
závěrTauc-Lorentz model
Jellison and Modine , APL, 69, 371 (1996)
• Most importantly, below the badgap Eg, the
model is strictly zero. This allow to well model
materials with bandgap.
• The model was developed for amorphous
materials, see the case of a-Si
• on purely phenomenologic basis can be
used for insulators/semiconductors in
general as a KK consistent model with
zero absorption below bandgap.
závěrCritical points of direct transitions
n =-1/2,0,+1/2,+1 for 3D, 2D, 1D, 0D critical point
j … derivative degree
• For A>0, 3D crit. points
Phase =, 90, 180, 270 deg corresponds to M1,
M2, M3, M0 critical point.
• For A>0, 2D crit. points
Phase =, 90, 180 deg corresponds to
M0 (minimum), M1 (saddle point), M2 (maximum)
• n=+1 0D critical point corresponds discrete
excitations (excitons)
• This is only an approximative formula that
works reasonably only around the critical pointusually
it is applied to second derivative of
dielectric function to suppress the behaviour in
between critical points.
Dielectric function, j=0
E. Schmidt et al, Optické vlastnosti pevných látek, 1986
P. Lautenschlager et al, Phys. Rev. B 35 9174 (1987)
J. E. Rove and D. E. Aspnes, PRL 25 979 (1970)
závěrCritical points of direct transitions
Yu, Cardona, Fundamentals of semiconductors
závěrM0 critical point
Fox, Optical properties of solids
• InAs has very small binding energy of excitons, M0 should be not much
affected by excitonic effects
• Square root behavior observed.
závěrCritical points of direct transitions in GaAs
P. Lautenschlager et al, Phys. Rev. B 35 9174 (1987)
závěrHetzinger-Johs model for critical points
Johs, Herzinger etal, Thin Solid Films 313, (1998) 137]142
Herzinger, Johs et al, APL, J. Appl. Phys. 83, 3323 (1998)
závěrHertzinger-Johs model for critical points
Johs, Herzinger etal, Thin Solid Films 313, (1998) 137]142
Herzinger, Johs et al, APL, J. Appl. Phys. 83, 3323 (1998)
• Phenomenologic way how to model critical points in absolute dielectric function
• The information about dimensionality is lost
• Implemented in Woollam WVASE software
závěrHetzinger-Johs model for critical points
Johs, Herzinger etal, Thin Solid Films 313, (1998) 137]142
Herzinger, Johs et al, APL, J. Appl. Phys. 83, 3323 (1998)
• Phenomenologic way how to model critical points in absolute dielectric function:
neede to analyze thin films, anisotroic effects etc
• The information about dimensionality is lost
• Implemented in Woollam WVASE software
závěrSpin-orbit splitting
Recomended literature:
Yu, Cardona, Fundamentals of semiconductors
závěrExcitonic effects in simplest approximation of Bohr atom
Rydberg constat of He: RH= 13.6 eV
Fox, optical properties of solids
závěrExcitons in narrow bandgap semiconductors – Wannier
excitons (small binding energy, large diameter)
Fox, optical properties of solids
RH= 13.6 eV
r is ~ 10
Effective mass ~ 0.1 m
R*~=0.001 RH
závěrExcitons in large bandgap insulators – Frenkel excitons
(large binding energy, small diameter)
Fox, optical properties of solids
• měříme výsledek (odezvu), ne přímo vlastnosti materiálu
• vlastnosti materiálu (optické konstanty, anizotropie, tloušťky, nehomogenity…) jsou
často spjaty s odezvou nelineárními a transcendentními rovnicemi, které nelze
analyticky invertovat
• řešení je nutno hledat numericky, minimalizací rozdílu předpovědi modelu a
měřených dat, typicky se jedná o sumu kvadrátů odchylek:
vážení pomocí chyb, které elipsometrické
měření přímo naměří!
Inverzní (regresní) problém
• Pro numerickou minimalizaci sumy čtverců se nejčastěji používá MarquardtLevenbergův
(ML) algoritmus implementovaný v celé řadě programových
balíků (např. numpy)
Example: ferromagnetic response of La0.7Sr0.3CoO3
• double exchange vs. superexchange
discussed as a mechanism of
ferromagnetism
• superexchange suggested
J. B. Goodenough J. Phys. Chem. Solids 6, 287 (1958)
• Ferromagnetic for x>0.18 with Tc up to
250K and magnetic moment ~1.6 B/Co
• For x=0 band insulator paramagnet with
transition to a metallic state above ~ 500
K, strain induced ferromagnetism
Wu et al, PRB 174408 (2003)
56
Optical conductivity of La0.7Sr0.3CoO3
Absolute
conductivity:
Relative
conductivity
vs. T=7 K:
Potential
„wrong“ spin
transition
P. Friš et al., PRB 97, 045137 (2018)
Spectral weight analysis
effective number of charge carriers
per unit cell:
Low Energy NLE
eff= Neff(0,0.3 eV)
High Energy NHE
eff= Neff(0.3,5 eV)
Neff(0,ω,7 K) − Neff(0,ω,T)
Spectral weight is
conserved within 5 eV
Spectral weight transfer
scales with magnetic
moment M2 – suggesting
leading role of double
exchange
Isosbectic point at 0.3 eV
Kinetic energy saving
Lowering of the intraband kinetic energy corresponding to
the ferromagnetic transition is calculated using
For Neff=0.02 we get DK=30 meV, which is larger than kBTc~ 17 meV
=>
saving of the kinetic energy (double exchange) is large enough to
stabilize the ferromagnetic state
59
Spectral analysis with the Drude-Lorentz model
Drude-Lorentz model:
• Narrow Drude term (broadening 30 meV - 240 cm-1) strongly changes with temperature
• the broad Drude term (broadening ~1 eV) is essentially temperature independent
P. Friš et al., PRB 97, 045137 (2018)
Our experimental equipment thanks to CEITEC
Woollam VASE, NIR-UV range
He closed-cycle cryostat 7-400 K
Woollam IR-VASE, mid infrared range
far-infrared (50-700 cm-1) ellipsometer
Equilibrium ellipsometry at CEITEC Nano
61
+ = in
závěrExamples from UFKL research
závěrElectronic structure of topologic insulators
• insulators with a larger spin-orbit
splitting than energy band gap
• spin polarized conducting surface states
• topological protection = no scattering on
nonmagnetic impurities
• possibility for application in spintronics
(wiki)
ARPES on Bi2Se3
M. Bianchi et al, Sem.Sci.Tech. (2012)
conduction band
(top of ?) the valence band
surface states - linear dispersion
(Dirac cone)
závěrTopoligic insulators Bi2(TexSe1-x)3 and growth of thin films
• anisotropic layered material
• elementary cell formed by
3 Quintuple layers (QL):
Te1−Bi−Te2−Bi−Te1
• known for high thermoelectric constant
Thin films:
• grown by MBE on BaF2, lattice matched for Bi2Te3
• Bi2Te3, Bi2Se3 and alloys Bi2(TexSe1-x)3
• thickness 200-600 nm
Bi2Te3
závěr
model:
surface roughness (EMA-Bruggeman), typically 5-10 nm
isotropic layer of Drude + Lorentz + Tauc-Lorentz + gaussians
BaF2 substrate modeled with Lorentz + sellmaier
cleaved crystal- corrected for incoherent reflections from backside
- no (strong) signatures of anisotropy
- retrieved optical constants predominantly corresponds to the in-plane
response
overview of thin film model
závěroverview of raw data and model spectra
• Kramers-Kronig model function
• fit for all frequency range
• retrieved thickness and surface
roughness
• then retireval of point by point
optical constants
Interferenční proužky
Far-infrared reflectivity
závěrretrieved point-by point response of Bi2(TexSe1-x)3 alloys
závěrresponse of Bi2Se3
Fit of second derivative of  with
a critical point model
n =-1/2,0,+1/2 for 3D, 2D and 1D critical point
j =2… (derivative degree)
• strong 2D critical point at 312 meV
• a weaker 3D critical point at 450 meV
závěrLow temperature absorption edge of Bi2Te3
I. Mohelsky etal, PRB 102, 085201 (2020)
Optical conductivity of La0.7Sr0.3CoO3
Absolute
conductivity:
Relative
conductivity
vs. T=7 K:
Potential
„wrong“ spin
transition
P. Friš et al., PRB 97, 045137 (2018)
Spectral weight analysis
effective number of charge carriers
per unit cell:
Low Energy NLE
eff= Neff(0,0.3 eV)
High Energy NHE
eff= Neff(0.3,5 eV)
Neff(0,ω,7 K) − Neff(0,ω,T)
Spectral weight is
conserved within 5 eV
Spectral weight transfer
scales with magnetic
moment M2 – suggesting
leading role of double
exchange
Isosbectic point at 0.3 eV
Spectral analysis with the Drude-Lorentz model
Drude-Lorentz model:
• Narrow Drude term (broadening 30 meV - 240 cm-1) strongly changes with temperature
• the broad Drude term (broadening ~1 eV) is essentially temperature independent
P. Friš et al., PRB 97, 045137 (2018)
Electrodynamics of correlated electron materials
• see D. Basov etal., Rev. Mod. Phys. 83, (2011)
Kinetic energy of conducting
electrons can be expresse from
intergral over Drude tail
In isotropic materials it is:
Electrodynamics of correlated electron materials
• see D. Basov etal., Rev. Mod. Phys. 83, (2011)
Electrodynamics of correlated electron materials
• Takenaka PRB (1999)
• Insulator-mettal transition in
ferromagentic La0,85Sr0,175MnO3
Electrodynamics of high Tc superconductors
• see D. Basov etal., Rev. Mod. Phys. 77 (2005)
Pronin etal 1998
Electrodynamics of high Tc superconductors
Inplane response of copper oxide superconductors
Superconducting gap
Pseudo gap in underdoped sample
YBa2Cu3O7-d
Out of plane response of copper oxide superconductors
Munzar et al, Solid. Stat. Commun., 112 (1999)
So called phonon-anomalies due to electrodynamic coupling between charge and phonons
due to local field effects