1 J. Humlíček FKL II 12. Transport na optických frekvencích I Vnější elektromagnetická vlna vyvolává pohyb nabitých částic (elektronů a atomových jader). Budeme předpokládat harmonickou časovou závislost intenzity elektrického pole v pevném místě prostoru, (12.1) vektor E0 je amplituda. Zpravidla zacházíme s jednoduchým rozložením elektrického pole v prostoročase, například s rovinnou vlnou s vlnovým vektorem k0: (12.2) Základní charakteristiky vlny: elektrická intenzita E (V/m), frekvence f = /2 (Hz), vlnová délka  = c/f (mm, m, nm), vlnočet W = 1/ (cm-1 ). Kvantové chování (Planck + Einstein): energie fotonu ħ (eV), hybnost ħ/c (eVs/m). Převod vlnová délka – energie fotonu – vlnočet: 2 0 0( ) ,i ft i t E t E e E e     -11.239852 (eV) , (cm ) 8065.48 (eV). (μm) W     0 0( )( 2 / ) 0 0( , ) .i t k ri t k r E r t E e E e         2 (12.3) Interakce nabitých částic s elektromagnetickou vlnou je dána intenzitou elektrického pole. Detektory ovšem reagují na intenzitu I, t.j. časovou střední hodnotu Poyntingova vektoru (12.4) Numerický příklad: vlna s amplitudou intenzity el. pole 1 V/m má intenzitu 1.33 mW/m2 ; vlna s intenzitou 1 mW/m2 má amplitudu elektrické intenzity 8.68E5 V/m. Vhodné je srovnání s intenzitou elektrického pole jednoho elementárního náboje ve vzdálenosti 0.1 nm, která je 1.44E11 V/m. Ke kvantovému chování elmag vlny: klasická představa v mnoha situacích selhává, energie je přenášena ve svazku kvant (fotonů). Intenzita a výkon monochromatického svazku jsou (12.5) Příklad: červená linie HeNe laseru s vlnovou délkou =632.8 nm sestává z kvant s energií 1.959 eV. Výkon 1 mW znamená tok 3.191018 fotonů za sekundu. Současné detektory pracují s úrovní temného šumu zhruba 10 elementárních nábojů (které mohou být generovány o něco větším počtem fotonů). Je tedy relativně snadné pozorovat lineární odezvu (počet absorbovaných fotonů úměrný počtu dopadajících fotonů). 20 0| ( ) ( ) | | | . 2 c I E t H t E     (počet fotonů na jednotku plochy a času), (počet fotonů na jednotku času). I P       3 Elektrická polarizace hmoty Elektrické pole světelné vlny způsobuje pohyb jader a elektronů. Tyto pohyby jsou typicky asynchronní, s „fázovým posuvem“ mezi vynucující silou (úměrnou intenzitě elektrického pole E) a indukovaným dipólovým momentem (alternativně indukovaným proudem). Obvyklá je významná závislost na frekvenci pole . Je vhodné používat komplexní veličiny, ve kterých je zároveň amplituda a fáze. Ve slabých polích je odezva lineární: (12.6) Zde je D elektrické posunutí, P polarizace,  susceptibilita,  permitivita, j indukovaná proudová hustota,  vodivost. Základními odezvovými funkcemi jsou (komplexní) permitivita a vodivost. Jejich hodnoty pro danou frekvenci se také označují jako optické konstanty. Ve fyzikálních modelech jsou preferovanými optickými konstantami reálná část vodivosti nebo imaginární část permitivity, protože jsou měřítkem absorbované energie (počítáme ji jako energii kvanta násobenou pravděpodobností absorpce). Občas je vhodné používat záporně vzatou převrácenou hodnotu permitivity – zejména při sledování kolektivních plasmonových excitací. Při sledování šíření vlny je vhodnou veličinou (komplexní) index lomu, což je odmocnina z permitivity. Jeho imaginární část je mírou tlumení vlny. 0 0 0 ˆ ˆ(1 ) ,D E P E E        .j i P E    4 Souvislosti mezi optickými konstantami 5 Kauzálnost odezvy vede k požadavku na splnění integrálních Kramers-Kronigových relací (12.7a) (12.7b) (12.7c) 6 Modely optické odezvy Klasický tlumený harmonický oscilátor s výchylkou u, tlumení úměrné rychlosti – Lorentzův spektrální profil (12.8) Výchylka je (12.9) její amplituda (12.10) a polarizovatelnost (12.11) S objemovou hustotou oscilátorů N je susceptibilita 2 2 0 02 .       i td u m du m m u eE e dt dt 02 2 0 1 , /          i te u E e m i 0 0 2 2 0 1 / eE u m i        2 2 2 0 1 . / e m i         2 2 2 0 1 / Ne m i         7 (12.12) a permitivita (12.13) Pro slabé tlumení (1/ << 0) dostáváme rezonanci kolem vlastní frekvence oscilátoru. Drudeho model – odezva volných nábojů Zvláštní případ Lorentzova modelu, ve kterém vynecháme vratnou sílu oscilátoru (vezmeme 0 nulové). „Rezonance“ volných nosičů náboje vyjde pro nulovou frekvenci elmag pole: (12.14) pro kterou imaginární část permitivity diverguje. Reálná část je konečná, (12.15) 2 2 2 0 4 1 1 . / Ne m i           2 4 1 1 , ( / ) Ne m i           2 2 4 Re (0) 1 , Ne m      8 pro dostatečně velké N a/nebo  nabývá záporných hodnot. Chování při nízkých frekvencích je podle očekávání vhodněji popisováno komplexní vodivostí. Její imaginární část je pro nulovou frekvenci nulová a reálná část je konečná (viz 10.10, pozor na volbu soustavy jednotek), 2 1(0) . e m    (12.16) Kvantový popis – přechody způsobené časově závislou poruchou Poruch závislá harmonicky na čase vede pro kvazistatické výchozí a konečné stavy s rozdílem energií 0f iE E   (12.17) k Lorentzovu profilu permitivity centrovanému na frekvenci 0, pokud předpokládáme konstantní dobu života excitovaného stavu (exponenciální rozdělení pravděpodobnosti nalezení systému v excitovaném stavu). Pravděpodobnosti přechodu z Fermiho zlatého pravidla předpovídají absorptivní část odezvových funkcí, zbylé části dostáváme z KK relací. Typicky sčítáme pravděpodobnosti (nezávislých) procesů přes všechny páry výchozích a konečných stavů, čímž dostaneme výsledné odezvové funkce. 9 Odezvové funkce krystalů Translační symetrie vede k indexování jednočásticových stavů vlnovým vektorem k, pásy dovolených energií omezujeme na 1. BZ, používáme grupové symboly pro označení bodů a směrů vysoké symetrie v reciprokém prostoru. V pásové struktuře fononů v GaAs odlišíme akustické a optické módy, posoudíme degeneraci vynucenou symetrií. Obr. 1. Pásová struktura vibračních stavů v GaAs. Oddělení frekvencí LO a TO módů v  je dáno (částečnou) ionicitou vazby: 10 Obr. 2. Elektronová hustota valenčních stavů v GaAs. Elektronová pásová struktura – přechody mezi obsazenými valenčními a prázdnými vodivostními stavy. 11 Obr. 3. Pásová struktura GaAs. 12 Charakteristická spektra optických konstant – dopovaný GaAs Obr. 4a. Spektra permitivity GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 -200 -100 0 100 200 2.7x10 18 cm -3 Im Re n-GaAs DIELECTRICFUNCTION PHOTON ENERGY (eV) 13 Obr. 4b. Spektra permitivity GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 -10 0 10 20 Im Re GaAs DIELECTRICFUNCTION PHOTON ENERGY (eV) 14 Obr. 5a. Spektra vodivosti GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 -200 0 200 400 600 800 2.7x10 18 cm -3 Im Re n-GaAs CONDUCTIVITY( -1 cm -1 ) PHOTON ENERGY (eV) 15 Obr. 5b. Spektra vodivosti GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 -10000 -5000 0 5000 10000 15000 Im Re GaAs CONDUCTIVITY( -1 cm -1 ) PHOTON ENERGY (eV) 16 Obr. 6a. Spektra indexu lomu GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0 5 10 15 2.7x10 18 cm -3Im Re n-GaAs REFRACTIVEINDEX PHOTON ENERGY (eV) 17 Obr. 6b. Spektra indexu lomu GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 0 1 2 3 4 5 Im Re GaAs REFRACTIVEINDEX PHOTON ENERGY (eV) 18 Obr. 7a. Spektra -1/ GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 -0.5 0.0 0.5 2.7x10 18 cm -3 Im Re n-GaAs -1/ PHOTON ENERGY (eV) 19 Obr. 7b. Spektra -1/ GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 -0.5 0.0 0.5 Im Re GaAs -1/ PHOTON ENERGY (eV) 20 Obr. 8a. Spektra hloubky průniku GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 1 10 2.7x10 18 cm -3 n-GaAs PENETRATIONDEPTH(m) PHOTON ENERGY (eV) 21 Obr. 8b. Spektra hloubky průniku GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 0.01 0.1 1 10 GaAs PENETRATIONDEPTH(m) PHOTON ENERGY (eV) 22 Obr. 9a. Spektra kolmé reflektivity GaAs v IR. 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 2.7x10 18 cm -3 n-GaAs REFLECTIVITY PHOTON ENERGY (eV) 23 Obr. 9b. Spektra kolmé reflektivity GaAs v NIR-VIS-UV. 5 10 15 20 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 GaAs REFLECTIVITY PHOTON ENERGY (eV) 24 Příklad WBG: polytypy SiC Fundamentální optická odezva - mezipásové přechody elektronů 25 jednoosá anizotropie, průhledná oblast, index lomu metodou minimální deviace, Shaffer 1971 Obr. 10a. Index lomu (hranoly, minimální deviace). "přísnější" pohled na disperzi v průhledné oblasti 26 Obr. 10b. Permitivita (n2 ) vs. E2 ; data z Shaffer 1971.