7. Reakce neutronů > velmi časté reakce s vysokými výtěžky > pro neutron neexistuje potenciálová bariéra terčového jádra > pravděpodobnost záchytu neutronu je tím větší, čím je neutron pomalejší (déle se zdržuje v okolí jádra) ^^ tepelné neutrony (0,002-0,5 keV) Pomalé neutrony \ rezonanční neutrony (0,5-1 keV) (pojem rezonanční souvisí s výskytem rezonančních maxim) Rychlé neutrony ...... E> 1 keV Reakce (n,y) - radiační záchyt neutronu AX(n,y)A+'X > produktem je izotop terčového jádra, protože nízká excitační energie složeného jádra nestačí k uvolnění nukleonu -deexcitace probíhá vyzářením fotonu y > zvýšený počet neutronů vede často k nuklidům, které podléhají přeměnám ß- > reakce má praktický význam pro průmyslovou produkci radionuklidů (výroba 32P,60Co aj.) Reakce jader o Z >10 s pomalými neutrony • jde o reakce (n,y) , které jsou exoergicke (Q = 6-10 MeV) • probíhají téměř se všemi jádry • výtěžky bývají velké, a * 10"28 - 10"25 m2 i Reakce jader o Z <10 s pomalými neutrony • zpravidla probíhají reakce typu (n,p), (n,a) -převládají nad reakcemi (n,y), mají vysoké výtěžky a jsou exoergické • emise kladné částice je umožněna existencí nižší coulombické bariéry a existuje vyšší pravděpodobnost, že nukleon (nebo 2p + 2n) získají potřebnou energii k opuštění jádra • reakce se prakticky využívají: 6Li(n,a)3H výroba tritia 14N(n,p)14C výroba 14C 10B(n,a)7Li měření a absorpce neutronů Reakce těžších jader s neutrony o vyšších energiích • s rostoucí energií neutronů klesá výtěžek záchytné reakce • s rychlými neutrony (0,5-10 MeV) roste pravděpodobnost reakcí typu (n,p) a (n,a) • reakce jsou však zpravidla endoergicke a mají malý význam • významnější jsou rekce typu (n,2n) 19 18i F(n,2n)iöF Průmyslová výroba radionuklidů • vyžaduje reaktor • toky neutronů musí být alespoň 1012 - 1013 neutronů/s.cm2 • terčový materiál musí být odolný vůči teplu a musí být radiačně stabilní • výhodou je chemická jednoduchost ozařovaného materiálu (kovy, oxidy) • terčový materiál se zatavuje do křemenných nebo PE ampulí, které se vkládají do Al-pouzder 2 Příklady: 1.Výroba 3H • ozařuje se kovové Li • Li se roztaví ve vakuu a uvolněné 3H2 reaguje s uranem na U3H3 zahřátí U3H3 oxidace ■> H2 -------------► H2O 2.Výroba 14C • ozařuje se Be3N2 nebo AIN • terč se rozpustí ve směsi H202 + H2S04 oxidace CuO • (14C02,14CO, 14CH4)________„ 14C02 ___» Ba14C03 K14CN0 í K14CN Ba14CN2 í Ba"CO, 1 uCH3OH «— 14C03 1 1 H14CHO 14CO 014C(NH2)2 Ba14C, H14COOH Postupná příprava jednodušších sloučenin značených nuklidem C Výroba 32P 3 a) Ozařování elementárního fosforu P(n/Y) P b) Ozařování elementární síry S(n,p) P Chemické zpracování: • terč se rozpustí v konc. HN03-> H332P04 • kyselina se čistí prolitím ionexem Výroba radioaktivních nuklidů kovů Nejčastěji z kovových prvků reakcí (11,7) • Terč se rozpustí ve vodě (např. 24Na) • kovy, oxidy se rozpustí v HCl • může se provést alkalické oxidační tavení Zvláštní postupy prípravy nuklidu Je nutno aplikovat tehdy, když jsou potenciální výchozí nuklidy samy málo stabilní. Např. z tohoto důvodu nelze realizovat reakci 130I(n,y)131I => 130Te(n,y)131mTe (přeměna y,T=30hod) -> 131Te ľ 6 (přeměna ß-, 25 min) Z ozářeného terče se jod získává sublimací a rozpuštěním v roztoku siřičitanu sodného na Na131I. Výroba lehčích transuranů (Z < 100) A) 238U se pomalými neutrony neštěpí, probíhá záchytná reakce 238U(n,y)239U (P-;23,5 min) 239Np 4 239i 239 Np (ß-;2,3 dní)^ PU (a; 2,44.104 let) => při provozu jaderného reaktoru se v proto v palivu, které je převážně tvořeno 238U, hromadí sekundární štěpný materiál Z tohoto nuklidu mohou při delším ozařování vznikat záchytem neutronu i další radionuklidy 240,241,242 Pu B) jaderném palivu termického reaktoru, který pracuje na principu štěpení 235U se hromadí 237Np (počáteční nuklid neptuniové řady) 235, 236 237i U(n,y)"°U (n,y) «'U 237. 237 U (ß-;6,75 dní) -^ Np (a, 2,20. 106 roků) nebo 238U (n,2n)237U (ß-;6,75dni) -> -^ 237Np (a, 2,20. 106 roků) 5 Získávání neptunia a plutonia z ozářeného paliva (Proces PUREX) roztok F o" v HNO, 0,2*1 HNO, roztok paliva (UOT, NpC£ f*u(NOJÍ, * tepna produkty} __------------ V6M HNO, + NaNO, roztok U" v TBP/karoaln (po rwxtrakcl do zředěno HNO, k vyrobí UO,) itřpne produkty 20 % TBP trana urany v karoainu (odpad) roztok TBP Np4* v kerosinu 1-2 M HNO, Zjednodušené schéma procesu PUREX. využívá se rozdílů v redoxním chování U, Np a Pu extrakce se provádí TBP (tri n-butylfosfát) v kerosinu nutno dbát na to, aby se nenahromadilo někde kritické množství Pu (pro nasycený vodný roztok je to cca 500 g Pu) Výroba těžších transuranů 6 N M N M ► 243 Cm ß- i i I i i i i I i ) i i I i i t..... 240 245 250 255 nukleonové číslo (A) Vznik transuranových prvků postupnými záchyty neutronů a přeměnami Dělení těžších transuranových prvků se provádí procesem TRAM EX. 11 M LiCI i- 0,02 M HCl 11 HCl 1 ' 1 f roztok aktin o id ů a štěpných produktů roztok komplexu roztok R.WCľ --------------------------------v V 10 M UCi + 0,1 M AlCt, aktinoidů (R.NH'yw'CI,1" v diethyl benzen u + 0,02 M HCl o o o z H & < v diethyl benzen u ■O O 0 z 1 < u 111 u o í 2 lil K R,NH*Cľ —t roztok Am, Cm, Bk,Cf v diethyl benzen u V8MHCI 1 r roztok štěpných produktů včetně lanthanoidú Zjednodušené schéma procesu TRAMEX. Výroba těžších transuranu (Z > 100) neprovádí se dalšími záchyty neutronů a následnými přeměnami ß- .... izotopy vznikají v malých výtěžcích a mají krátké poločasy přeměny. Reakce kladně nabitých projektilů Tyto projektily musí při průniku do jádra překonat coulombickou bariéru ^> nižší výtěžky reakcí ve srovnání s reakcemi neutronů proton (p) deuteron (d) a-částice (helion) He tezka jadra => i u exoergických reakcí musí mít projektil určitou kinetickou energii Cyklotron (urychlovaní lehčích castic) Protony a deuterony lze urychlovat do energie 30 MeV připojen k oscilátoru duant svazek částic evakuovaný prostor duant vychylovací destička výstupní okénko vystupující svazek částic magnetický pól Schéma cyklotronu (druhý pól magnetu, který zde není pro přehlednost zakreslen, je umístěn nad duanty). Lineární urychlovač Slouží k urychlování těžších iontů (od Li) zdroj iontů evakuovaná urychlovací (kladných projektilů) komora prostor průletová trubice i -G^CDCDJC + DC — svazek projektilů EK; k terči 5 oscilátor Schéma funkce lineárního urychlovače. Urychlení protonu_______________________20 GeV Ostatní jadra (včetně uranu)______________30 MeV Příklady reakcí: A) Reakce protonů typu (p,xn) • Jsou endoergické • Vedou k neutron-deficitním nuklidům • Mají zpravidla krátký poločas přeměny ^> využívají se v nukleární medicíně • K jejich výrobě se používají malé kompaktní cyklotrony přímo v nemocnicích 15 15, N(p,n)iD0 íi ii, B (p^rC výstup vystup chladiči vody noiného ptynu tenké kovové / vstupní okénko _ svazek projektilů Tercová komůrka pro přípravu nuklidu UC ozařováním oxidu boritého. 124- 123- Te(p,2n)iZJI B) Reakce deuteronů (d,p) 10 Neprobíhají přes složené jádro Při přiblížení deuteronu k jádru se deuteron polarizuje, proton se od jádra odvrátí Nízká vazebná energie deuteronu (2,22 MeV)vede k jeho rozštěpení Neutron je pohlcen jádrem a proton je odmrštěn Reakce jsou exoergické (Q = 4-8 MeV) Produkty těchto reakcí jsou stejné jako kdyby proběhla reakce (n,y) Výtěžky jsou vysoké - do jádra neproniká celý projektil C)Reakce deuteronů typu (d,n), (d,2n) • Významné pro přípravu neutron-deficitních nuklidů 10 11, BCc^rO^C Li(d,2n)7Be 57 57, Fe(d,2n)D/Co H(d,n) He- zdroj neutronů o energii 14 MeV Neutronový generátor: tritium je rozpuštěno v Ti nebo Zr a je ozařováno deuterony, které produkuje malý lineární urychlovač z plynného deuteria D) Reakce helionů (a,n) n Radionuklidové zdroje neutronu: • Obsahují a-nestabilní radionuklid s dlouhým poločasem 241Am, 239Pu • práškové Be • směs je hermeticky uzavřena do ocelového pouzdra 9Be(a,n)12C Toky neutronů jsou relativně malé (105 - 106n/s při aktivitě a-aktivního radionuklidu 1 GBq) E)Reakce těžších iontů • Slouží pro přípravu nuklidu o Z >100 příprava prvků o Z terč projektil 101 - 106 lehčí transurany ionty B - Ne > 106 nuklidy Pb, Bi ionty Cr, Fe, Ni, Zn • reakce probíhají mechanismem složeného jádra -vzniká nuklid a jeden nebo více neutronů (protonové číslo se v jednom kroku může zvýšit až o několik jednotek) • nevýhodou jsou však nízké výtěžky (vysoká potenciálová bariéra) • projektil musí být proto značně urychlen (min. na 5 meV/nukleon) • reakce jsou však nejednoznačné, konkurenční reakcí bývá štěpení složeného jádra 12 konkurenční štěpení je však silně potlačeno u nuklidů s Z >106 s lichým nukleonovým číslem Přehled nuklidů transfermiových prvků. Z známé izotopy (A) izotop s nejdelším T T(s) reakce 101 248-259 258 M d 55 dní 255Es(a,n) 102 250-259 255 No 185 244Pu(160, 5n) 103 252-262 256 i_r 45 243Am(180, 5n) 104 253-262 261 Rf 65 248Cm(180, 5n) 105 255-258, 260-263 262 D b 34 249Bk(180, 5n) 106 258-261, 263 263Sg 0,9 249Cf(180, 4n) 107 261, 262, 264 262Bh 0,0061 209Bi(54Cr, 2n) 108 264, 265, 267, 269 2ö9Hs 19,7 produkt a přeměny 273110 109 266, 268 260 Mt 0,0034 209Bi(S9Fe, n) 110 269, 271-273 269110 0,0027 208Pb{62Ni, n) 111 272 272111 0,0015 209Bi(64Ni, n) 112 272 272112 0,00028 208Pb(70Zn, n) byl objeven další mechanismus jaderné reakce typické pro těžká terčová jádra (u-Cm, s těžkými urychlenými ionty -nepružný přenos nukleonů projektil ^^ emise neutronů terčové jádro přerozděleni nukleonů excitované fragmenty Jaderná reakce probíhající mechanismem nepružného přenosu nukleonů. reakce přenosu nukleonů se uplatňují i u lehčích jader 13 7LÍ (terč) + 7LÍ (projektil 82 MeV) -> 8B + 6H • H (T~ ms) -> 3H + 3n Identifikace transfermiových prvků • v produktech ozařování se hledá nová radioaktivita (tj. nová energie a nový doposud nepozorovaný poločas přeměny) • problémy - při ozařování probíhá řada rušivých reakcí Metoda heliové trysky 4V terč ""Cf vstupní -^r okénko "V / I— _ _-_ 4 *___ He ^r ^ He 101 kPa betonové stíněni kapilára dlouhá 4,8 m He => generátor aerosolu NaCI 106 kPa .1—1 í. »--".......-■:^^.:-- ■■■■•■■-■■ ■•■■■■■■*' Hg \ komůrka pro zbrzdení vyražených jader topné 'těleso detektory vývěva Heliová tryska - zařízení pro identifikaci izotopů transfermiových prvků. Rychlostní filtr 14 Rychlostní filtr - zařízení používané k identifikaci nejtěžších nuklidů (Z > 107) s velmi krátkou dobou života. 15 Chemická identifikace transfermiových prvků • je významná pro potvrzení atomového čísla prvku a pro srovnání chemických vlastností (na základě předpovědi jejich vlastností vyplývající ze zařazení prvku do periodického systému • preparativní metody prakticky nepřipadají v úvahu (krátké poločasy) • chemie se zkoumá v roztoku nebo plynné fázi • provedení experimentu vychází z určité očekávané chemické vlastnosti prvku - tomu je pořízeno sestavení aparatury • nutno počítat s extrémně nízkými koncentracemi • podrobnosti - viz Hála 16