doc. A. Dubroka, PhD., dubroka@physics.muni.cz Ústav fyziky kondenzovaných látek • Spektroskopická elipsometrie a dielektrická funkce •Studium feromagnetického stavu La0.7Sr3CoO3 pomocí elipsometrie • Studium dimenzionálního přechodu v antiferomagnetických supermřížkách LaFeO3/SrTiO3 pomocí spinové rotace muonů Elektronové a magnetické vlastnosti magnetických materiálů a supermřížek Princip elipsometrie Měřené veličiny v elipsometrii: • úhel pootočení elipsy Y • elipticita D => n,k nebo e1, e2 bez dalších předpokladů • Elipsometrie je de facto interferenční experiment s komponentou elektrického pole rovnoběžnou (p) a kolmou (s) k rovině dopadu. polarizátory 3 ( )1)(i)( 0 −−= ee Absorpce- reálná část optické vodivosti • Reálná část vodivosti 1 ()= e0e2(), je úměrná absorpci elektromagnetické energie • 1 (=0) = DC Optická vodivost se vztahuje k dielektrické funkci jako )(i)()( 21  +=Je to komplexní funkce: constant 2 d)( 0 2 0 1 ==  m nq e  • 1 je vázaná sumačním pravidlem - Integrál z 1 () přes široký frekvenční interval je proporční náboji který záření absorbuje. 4 D. Basov et al., Phys. Mod Rev. 2011 Opticky aktivní excitace mezi THz a ultrafialovým oborem wrong spin transitions Our experimental equipment thanks to CEITEC Woollam VASE, NIR-UV range He closed-cycle cryostat 7-400 K Woollam IR-VASE, mid infrared range far-infrared (50-700 cm-1) ellipsometer Equilibrium ellipsometry at CEITEC Nano 5 + = in q=80° q=75° q=80° q=75° • tenké vrstvy (30 nm) feromagnetickémo La0.7Sr0.3CoO3 vypěstované na substrátu LSAT pomocí pulsní laserové depozice (Alineason Materials Technology) • Crurieova teplot Tc ~205 K Optická odezva feromagnetických kobaltátů -hrubá data na 30nm vrstvách Co La,Sr O Hrubá data v podobě elipsometrických úhlů obsahují jak odezvu vrtsvy tak susbstrátu Optické projevy feromagnetického stavu Absolutní optická vodivost (absoprce) 1 ()= e0e2() Relativní optická vodivost vzhledem k 7 K Kandidát pro přechod „špatného spinu“ na 1.5 eV La0.7Sr0.3CoO3, Tc ~205 K P. Friš et al, Phys. Rev. B 97, 045137 (2017) • spektrální váhy (integrál z 1) Drudeho píku a pásu na 1.5 eV sledují vývoj magnetizace La0.7Sr0.3CoO3, Tc ~205 K P. Friš et al, Phys. Rev. B 97, 045137 (2017) Optické projevy feromagnetického stavu Modelování spekter pomocí Drudeovy-Lorentzovy formule La0.7Sr0.3CoO3, Tc ~205 K Co La,Sr O Vodivostní odezvu je nutné modelovat třemi Drudeho členy – typický znak interagujících vodivostních elektronů a/nebo přítomnosti několika vodivostních pásů Modelování optických spekter pomocí Drudeovy-Lorentzovy formule Přechody elektronů mezi ionty kobaltu • dvojná výměnná interakce vedoucí k feromagnetismu • delokalizace elektronů je hnací silou feromagnetického uspořádání • vede k vodivým vlastnostem Feromagnetický stav Paramagnetický stav • přechod mezi kobalty s antiparalelním uspořádáním spinů se nazývá přechod se „špatným spinem“ („wrong-spin-transition“) • tento přechod porušuje Hundova pravidla, je na něho tedy potřeba určitou energii (~ 1.5 eV). • PLD vybavené špičkovou současnou technologií • tlak 5x10-10 mbar • kontrola růstu s RHEED • in situ ozonová atmosféra • ultra homogenní růst se skenováním laserového svazku • připojené na UHV klastr s analytickými metodami (XPS, ARPES, LEEM, LEED, STM Pulsní laserová depozice (PLD) 11 3D to 2D crossover in antiferromagnetic LaFeO3/SrTiO3 superlattices 12 Series of superlattices: [(LaFeO3)N + (SrTiO3)5 ] x 10 with N = 3, 2, 1 Grown by M. Kiaba using PLD with in-situ RHEED monitoring RHEED pattern during growth Atomically flat SrTiO3 Atomically flat superlattice • LaFeO3 – G-type antiferromagnet with TN=740 K • SrTiO3 – nonmagnetic insulator (semiconductor) • substrate - SrTiO3 Fe La Sr Ti SrTiO3 Substrate TiO2 plane LaO planeFeO2 plane SrO plane 5x SrTiO3 Spacer m = 1 m = 2 m = 3 [(LaFeO3)m/(SrTiO3)5]10 superlattices 3D to 2D crossover in antiferromagnetic LaFeO3/SrTiO3 superlattices Structural analysis X-ray diffraction of [LaFeOm+SrTiO5]10 superlattices for m = 1, 2, 3. Graph show total thickness of superlattice calculated and measured by X-ray reflectivity show good agreement. 3D to 2D crossover in antiferromagnetic LaFeO3/SrTiO3 superlattices Transition electron microscope images of [(LaFeO3)m/(SrTiO3)5]10 superlattice SrTiO3 substrate Superlattice Cover layer La layer Fe layer A. Amato, Physics with Muons: From Atomic Physics to Solid State Physics, Script University of Zurich,2019 Muon spin rotation spectroscopy - μSR ̶ Muon has spin ½ and decay half-life of about 2.2 μs ̶ At decay, positron is emitted preferentially to muon spin direction ̶ It is local magnetic probe - sense field at the stopping side ̶ Can detect small magnetic field – from nucleus ̶ Result is time dependence of asymmetry on time ̶ Asymmetry is difference between detectors (front-back, top-bottom) Weak Transverse Field • An external magnetic field is applied to the sample perpendicular to the muon spin. • In a purely para-/diamagnetic system the muon spin will just precess around Bext • In a magnetic system (ferro-, antiferro-, ferrimagnetic), the muon will precess around the superimposed field • Typicali it is used to detect phase transition of static magnetic order Weak Transverse Field Asymmetry from wTF measurement from superlattice m = 3 B = 10 mT Weak Transverse Field ̶ fmag(T) is the volume fraction of magnetic phase ̶ A0 is asymmetry (amplitude) at high temperature in paramagnetic state ̶ A (T) is asymmetry (amplitude) at any given lower temperature Asymmetry from wTF measurement from superlattice m = 3 Magnetic volume fraction Weak Transverse Field TN = 175 KTN = 35 K • For m = 3 we see clear offset at 175 K • For m = 2 we see clear offset at 35 K • For m = 1 we don’t see formation of any magnetic order down to the 5 KWhat is going on with superlattice with m = 1? • Fe ion moments are randomly frozen? • Fe ion moments are fluctuating? Longitudinal Field B • Arrangement same as in Zero field measurement • Applied magnetic field in direction of muon beam • Longitudinal field can unequivocally differentiate between static magnetism and dynamic fields Longitudinal Field z x y Fields sensed by muon ensamble 0 1 2 5 10 Static moments with gaussian distribution ̶ At Bext = 0 muons sense only distribution of internal magnetic fields. ̶ At Bext > 0 muons sense final magnetic field composed of internal and external fields ̶ With increasing external field, angle between magnetic field and muon spin is lowering and decreasing depolarization B Longitudinal Field B Dynamic moments • If local fields are fluctuating and cause the muon spin –flip and cause the muon-spin depolarization even in the longitudinal field • Longitudinal field can unequivocally differentiate between static magnetism and dynamic fields Longitudinal field measurement for m = 1 Equation for Longitudinal field measurement : T = 5 K Longitudinal field measurement for m = 1 Dynamic part Static part • Correspond to fluctuating Fe ions spins with fields with fields about 100-300 mT and frequency in range of 150 GHz • Correspond to static nuclear moments with magnetic field about 0.32 mT at the muon site Summary • We grow high quality superlattices from LaFeO3/SrTiO3 • LaFeO3 superlattices with m = 3 and 2 are antiferromagnetic with Neel temperature of 175iK and 35iK respectively • LaFeO3 in superlattice with only one monolayer does not show transition down to the 5iK • Longitudinal field measurement unequivocally show that Fe ions spins are fluctuating down to the 5iK and behave according Mermin-Wagner theorem Děkuji za pozornost základní rovnice elipsometrie Definice elipsometrických úhlů Y a D: Fresnelovy koeficienty: Snellůlv zákon: Index lomu okolí: Index lomu vzorku: Inverzí výše uvedených rovnic obdržíme v případě polonekonečného izotropního vzorku explicitní analytický výraz pro dielektrickou funkci (jak její reálnou tak i imaginární část): shrnuto: ze dvou měřených veličin Y a D určíme dvě veličiny e1 a e2 0 1 2 -5 0 5 10 x0 0 Im x0 Re x0 Newtonova rovnice harmonicky buzeného mechanického oscilátoru: Řešení: polarizace je hustota dipólového momentu z definice dielektrické funkce: plasmová frekvence: n: koncentrace příspěvek vysokofrekvenčních přechodů lze nejhruběji aproximovat konstantou: • dielektrická fukce nezávislých Lorentzových oscilátorů. Typicky dobře funguje pro fonony. Drudeův model kovů dostaneme dosazením 0=0 Lorentzův oscilátor  −− +=+= j jj jpl E P   e  e i 1 )( )( 1)( 22 ,0 2 , 0 Drudeova formule • odezvu volných nosičů náboje získáme pro 0=0 )i( )( 2   ee + −=  pl plasmová frekvence * 0 2 m nq pl e  = závisí na koncentraci nositelů n a na jejich efektivní hmotnosti m* e1 prochází nulou (pro  ~0) pro  = e   pl pro je to přímo pl. Na této frekvenci se v látce propaguje longitudinální plasmon, proto se této frekvenci říká plasmová. 1=e 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 -40 -20 0 20 40 60 =350 cm -1 ellipsomertic data Drude modele2 e wavenumber [cm -1 ] e1 pl =3642 cm -1 => n=2.7 x 10 19 cm -3 Ukázka dielektrické funkce n-dopovaného křemíku 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 0 100 200 300 400  ()[ -1 cm -1 ] wavenumber [cm -1 ] ellipsomertic data Drude model Elipsometr pro vzdálenou infračervenou oblast v CEITECu • jen asi 4 přístroje podobného typu na světě • kryostat s uzavřeným cyklem helia 7-400 K • rozhraní s ultra-nízkými vibracemi pro odsstranění vlivu vibrací • motorizovaný goniometr s rozlišením 0.01 o • automatizované měření ~15 teplot za 24 hodin • detektor - 4.2K (a nově 1.6 K) bolometr P. Friš a A. Dubroka, Appl. Surf. Science 421, 430 (2017)